O personagem principal da série é Allen Walker, um jovem exorcista que entrou recentemente à Ordem Negra depois do treinamento com seu mestre General Cross Marian. Ao apresentar-se à organização, ele é confundido com um inimigo e é atacado por um outro exorcista, Kanda Yu. No entanto, uma vez que o erro é percebido, Lenalee Lee impede Kanda de causar mais acidentes. Uma vez dentro do quartel, Allen descobre que ele é a pessoa da profecia o "Destruidor do Tempo", que é o único que pode derrotar o Conde do Milênio. Como a série progride, Allen reúne muitos dos membros da sede da Ordem Negra, bem como aqueles em outros ramos em todo o mundo. Ele finalmente encontra um jovem aspirante a bookman chamado Lavi e seu antecessor, Bookman, que seguem Allen em suas aventuras para testemunhar e registrar os eventos. Allen também se encontra com o antagonista, o Conde do Milênio, o seu exército akuma, e a família de Noé (Noah), um grupo de humanos que ajuda o Conde do Milênio em seu plano para destruir a humanidade.
É um exorcista de 15 anos de origem britânica, o protagonista da série, é muito determinado e gentil, e tornou-se um exorcista com a finalidade de exterminar aqueles que causam dor (Akumas). Allen foi abandonado pelos seus pais biológicos, e foi adotado por Mana Walker. Depois que Mana morreu, Allen o transformou em um Akuma, esperando que ele fosse totalmente ressuscitado. Em vez disso, ele amaldiçoou Allen e agora através do seu olho esquerdo, dando-lhe a capacidade de detectar Akumas disfarçados. Foi neste mesmo momento em que o braço esquerdo de Allen despertou como uma arma anti-Akuma instintivamente e destruiu o Akuma. Ele foi encontrado mais tarde pelo General Cross Marian que o treinou como discípulo até que ele foi enviado para a sede da Ordem Negra, cinco anos depois de se tornar oficialmente um Exorcista.
